In this article we present a theoretical investigation of the inelastic light scattering by electronic excitations in a quantum dot charged with 42 electrons. The energies and wave-functions of the multielectronic states involved in the Raman process, are obtained in the framework of Random Phase Approximations (RPA). Charge-Density (CDE) and Spin-Density (SDE) excitations are identified by evaluating the multipolar energy-weighted sum rules (EWSR). We compute Raman spectra for different values of the incident laser energy in both, polarized and depolarized geometry. Calculated Raman spectra with anexcitation energy below the bandgap reveals several advantages for identifying and following individual peaks. The breakdown of Raman polarization selection rules under the influence of an external magnetic field is studied by calculating the polarization ratios. The breakdown of these selection rules under resonant excitation with the semiconductor bandgap, which we termed Raman intensity jump-rule, is found and proposed as a useful tool for identifying the character (charge or spin) of electronic excitations. We found that Raman spectra in the extreme resonance region are dominated by strong peaks associated to single-particle excitations (SPEs). The interference effects between the intermediate states in the Raman transition amplitude are evaluated. The main features of Raman spectra with excitation energy well-above the bandgap are qualitatively reproduced in terms of lifetimes of the intermediate states.
En este artículo presentamos cálculos teóricos de la sección eficaz de dispersión inelástica de luz (Raman) por excitaciones electrónicas en un punto cuántico cargado con 42 electrones. Los estados multielectrónicos involucrados en el cálculo de la amplitud de transición Raman son obtenidos en la aproximación de fase aleatoria (RPA). La evaluación de las reglas de sumas pesadas por energía permitió clasificar las excitaciones electrónicas en uniparticulares (SPEs) y colectivas de carga (CDEs) y de espín (SDEs). Los espectros Raman calculados en geometría polarizada y no polarizada son mostrados en diferentes regiones de la energía del láser incidente. Se predicen teóricamente las ventajas asociadas al cálculo o medición de los espectros en régimen no resonante. Los valores calculados de las razones de polarización de las intensidades Raman demuestran el rompimiento de las reglas de selección del efecto Raman en presencia de campos magnéticos externos. La regla del salto de la intensidad Raman es propuesta como herramienta novedosa para la identificación de la naturaleza (carga o espín) de las excitaciones electrónicas. En la región de resonancia extrema, se obtienen espectros Raman dominados por picos asociados a estados excitados uniparticulares. Se argumenta cualitativamente la importancia de incorporar los tiempos de vida de los estados intermedios para la descripción de los espectros Raman en la región de energías del láser incidente 40-50 meV por encima de la brecha energética de la estructura semiconductora. |